一、催化剂对等离子体降解水相中有机污染物的影响初探(论文文献综述)
郑洋[1](2021)在《DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的实验研究》文中认为挥发性有机物(VOCs)来源广,成分复杂,是当前空气污染的重要组成部分,对生态环境和人类健康均可构成严重损害。低温等离子体(NTP)工艺作为一种具有发展前途的VOCs治理技术受到广泛关注,其中介质阻挡放电(DBD)是等离子体氧化VOCs最常用的放电方式之一,具有工艺稳定、放电均匀等优点。但是副产物臭氧(O3)的排放是限制DBD技术实际推广应用的瓶颈问题之一。本研究首次提出将湿式均相催化系统串联在DBD之后,利用DBD的副产物O3在湿式系统中产生羟基自由基(·OH)进一步降解甲苯。研究验证了DBD-湿式均相催化耦合系统的可行性,筛选了合适的金属离子及其用于O3的捕获及转化,优化了运行参数,基于EPR、GC-MS等技术分析了DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的机理。主要研究结论如下:(1)DBD-湿式洗涤耦合系统具有利用臭氧进一步提高甲苯去除率的潜力。在甲苯初始浓度263 mg·m-3,放电电压16 k V条件下,DBD对于甲苯的去除率稳定在43%,CO2和O3产生量为别为34 mg·m-3和433 mg·m-3;DBD+Fe2+系统甲苯的去除率在30 min后稳定在56%,CO2产量达到81 mg·m-3,O3去除率可达到72%。鉴于DBD+Fe2+系统的甲苯去除率与CO2产量均高于单一DBD系统,特别是CO2产量提高了2.4倍,说明DBD-湿式均相催化耦合技术降解VOCs是具有协同效果。金属离子Fe2+、Mn2+和Cu2+均可提高O3去除率。在50-2000 mg·L-1的离子浓度范围内,O3去除率均随Fe2+和Mn2+浓度的提高而增加,随Cu2+浓度的升高先增加后降低。(2)DBD耦合不同浓度的Fe2+、Mn2+和Cu2+溶液降解气态甲苯的研究结果表明,1 g·L-1的Fe2+在DBD-湿式均相催化耦合系统中效果最好,其甲苯的去除率为60%,CO2产量106 mg·m-3,O3去除率近90%;在DBD+纯水系统中,甲苯和O3的去除率随着溶液初始p H(p H:2、4、6和8)的增加而增加,当p H为8时,甲苯和O3的去除率分别高达到53%和12%;在DBD+Fe2+系统中,p H为4时甲苯和O3去除率最高,分别为60%,90%;当DBD放电电压由14 k V升高至16 k V时,单一DBD的甲苯去除率、CO2产量和O3产生量分别提升到43%、34mg·m-3和433 mg·m-3;由240 min的持续降解实验(甲苯:263 mg·m-3;放电电压:16 k V;Fe2+浓度定为1 g·L-1)可知,甲苯去除率稳定在60%左右,O3去除率在前120 min基本稳定在88%,之后略有下降,DBD耦合Fe2+催化系统稳定性良好,这是因为液相系统可持续产生·OH来降解甲苯。(3)通过添加自由基猝灭剂叔丁醇(TBA),研究DBD耦合Fe2+系统中甲苯的降解机理。结果显示,添加TBA后,甲苯的去除率从60%下降到了46%,CO2产量从106 mg·m-3下降到了18 mg·m-3,说明TBA对于甲苯去除以及甲苯和有机中间体的深度氧化抑制作用显着。DBD耦合Fe2+系统中遵循羟基自由基作用机理,EPR测定结果进一步证明了上述推论。最后基于自由基和中间产物测定结果,分析了甲苯在DBD-湿式均相催化耦合系统中的降解机制。
屠璇[2](2021)在《介质阻挡放电修复六氯苯污染土壤的实验研究》文中研究说明在过去的几十年中,由于工业化和城市化进程的加快,土壤污染问题逐渐显现,导致环境质量急剧恶化,对人类等生物体的健康造成威胁。其中持久性有机物结构稳定,成为土壤修复过程中的技术难点。针对持久性有机物污染的土壤,已开展了物理、生物和化学等方法的修复工作,这些修复技术虽然可以达到一定效果,但仍需要投加化学试剂、需要更多处理时间。低温等离子体技术(Non-thermal plasma,NTP)作为一种对污染物无选择性、快速高效、无二次污染和低能耗的高级氧化技术在污染物治理方面备受关注。本文选择介质阻挡放电(Dielectric barrier discharge,DBD)来产生低温等离子体对六氯苯污染土壤进行修复,分别将土壤固定、流化在DBD反应器内,且考察低温等离子体技术在持久性有机物污染土壤修复方面的可行性,全文中六氯苯为目标污染物。主要内容及结论如下:(1)采用脉冲介质阻挡放电/TiO2协同修复六氯苯污染土壤,结果表明:脉冲放电等离子体对土壤中的六氯苯具有高效的降解能力。使用固定床式DBD反应器,能量密度为242.2J/L时,六氯苯降解率为88.9%;而流化床式DBD反应器,能量密度为172.5J/L时,六氯苯降解率达到97.3%。引入催化剂TiO2后,两种反应器结构下六氯苯降解率均提高。(2)研究了 DBD修复六氯苯污染土壤过程中放电参数、载气参数和土壤特性参数的影响。结果表明:放电电压的增加、空气流速的增加、土壤碱性的增加和适当的土壤含水率均有利于六氯苯降解;增大电源频率和污染物初始浓度会导致六氯苯降解率下降。(3)对比了固定床和流化床两种DBD反应器对实际污染土壤的修复效果,结果显示修复后土壤中的高碳原子数化合物浓度明显下降,碳链较长的化合物经放电处理后降解为多个短碳链化合物,且流化床DBD反应器的降解效果优于固定床修复。(4)研究了 DBD对土壤前后形貌和六氯苯降解过程的影响,实验结果表明:低温等离子体不会改变土壤的表面形貌,但处理后土壤的平均粒径增大、元素组成发生改变;低温等离子体降解六氯苯的反应符合一级动力学,降解过程以直接脱氯/羟基化反应为主。
黄浩[3](2021)在《Ultrathin g-C3N4/AgI异质结的原位构建及其光催化性能研究》文中认为半导体光催化技术利用自然界取之不尽、用之不竭的太阳能作为驱动力实现有机污染物的高效降解,因此可以弥补传统水处理技术存在的缺陷,在水处理领域展示出良好的应用前景而受到广泛关注。石墨相氮化碳(g-C3N4)是近年来出现的一种性能优异的非金属光催化剂,具有带隙值适中(~2.7 e V)、制备方便、稳定性好等特点。然而,单一g-C3N4半导体光催化剂在实际应用过程中由于存在比表面积小、位于相同3,s-三嗪环中的光生载流子重组率高等问题,制约了其在光催化降解有机污染物领域中的广泛应用。本论文针对上述问题开展研究工作,通过形貌调控-离子络合-原位生长的合成策略成功构建了Ultrathin g-C3N4/Ag I异质结光催化剂,在此基础上研究了催化剂微观结构、物理化学性质以及光电特性与催化反应活性间的构效关系,探讨了基于电荷传递行为的光催化反应机理。主要的工作内容和研究结果如下:(1)首先通过热聚合-超声剥离的方法制备了Ultrathin g-C3N4(UCN)材料,测定了水相中Ag+浓度随吸附时间及UCN材料用量的变化关系,研究了Ag+在UCN表面的吸附热力学及动力学行为,在此基础上探讨了Ag+与UCN材料间的作用机制。结果显示,在UCN的最大吸附量内,其对Ag+的吸附容量不受水相离子强度的影响,表明Ag+在UCN表面的吸附作用是基于化学络合作用,而非简单的物理吸附作用。这一结论通过UCN材料吸附Ag+后XPS图谱中C 1s及N 1s电子结合能的变化得到进一步验证。(2)基于制备的UCN材料对Ag+的特异性吸附络合作用,提出原位生长策略用以构建UCN/Ag I(UCNA)复合光催化材料,利用XRD、TEM、FT-IR、XPS等测试方法对材料的形貌及结构进行了表征。结果表明,UCNA复合光催化材料保留了UCN的薄层结构,Ag I颗粒均匀分散在UCN表面。由于UCN与Ag I之间的结合是基于UCN对Ag+的吸附络合作用,因此在UCNA复合材料中形成了明显的异质结结构。较之单一的UCN和Ag I,UCNA复合材料表现出更为优异的可见光响应,光生载流子分离和传输性能。(3)以罗丹明B(Rh B)为典型目标污染物分子,对材料的光催化活性进行了考察。结果显示,UCNA-70%具有最佳的光催化反应活性,催化降解反应符合一级动力学规律。在p H=7,Rh B的初始浓度C0=20 mg/L,催化剂用量/Rh B质量为33 mg/mg条件下降解反应速率常数为0.0723 min-1,分别是是UCN和Ag I的4.02倍和2.62倍。TOC、LC-MS及紫外全波长扫描测试结果表明UCNA-70%对Rh B的光催化降解并非简单脱色过程,而是伴随着有机结构的破坏与矿化。自由基捕获实验及带边位置计算结果表明,UCNA复合光催化剂降解Rh B反应机理为传统的II型异质结电荷转移机理。
李丹清[4](2021)在《铋基钙钛矿类材料的设计、结构调控及其光催化降解四环素性能的研究》文中提出近年来,抗生素滥用问题备受关注,半导体光催化技术因其受取之不尽用之不竭的太阳光驱动、反应条件温和等优点成为控制抗生素污染的重要方法。Aurivillius(AL)型铋基层状钙钛矿具有强的表界面作用、存在本征的偶极矩、可以产生内建电场,因此有利于光生载流子的分离。另外,O 2p轨道和Bi 6s轨道杂化后形成新的能级结构,可以减小带隙,将催化剂的光响应范围扩展至可见光,是一种拥有巨大潜力的光催化剂。但单一的光催化剂体系一直很难平衡窄的带隙和强的氧化还原能力二者之间的矛盾,也无法有效的抑制载流子复合,因此对单一体系催化剂进行合理的设计、改性和结构调控成为目前光催化技术发展的重中之重。本论文分别围绕SrBi4Ti4O15和Bi5FeTi3O15两种多层AL型层状钙钛矿进行制备和结构设计。通过构筑异质结的手段来改善单一催化剂体系的短板,并对合成复合物的晶体结构、理化性质进行了表征,研究了复合材料光催化降解四环素的性能,探索了电子传输方式和反应机理,为新型光催化剂的开发和实际应用提供了新的思路。主要研究内容如下:(1)通过溶胶凝胶法、熔盐法和水热法分别制备SrBi4Ti4O15层状钙钛矿材料,利用一系列理化性质表征和催化性能实验评价了三种方法合成的催化剂,结果显示水热法合成的SrBi4Ti4O15层状钙钛矿具有无杂质、微观形貌均一且光催化性能较为优越(可见光照射60 min降解72.4%的四环素)的优点。光学性质和带隙结构分析可知SrBi4Ti4O15具有可见光响应的能力,计算得出其价带和导带的位置分别为1.70 eV和-1.44 eV。为了克服SrBi4Ti4O15单一催化剂产生自由基种类单一且带隙较宽的不足之处,通过机械搅拌的方法将可见光响应能力强的g-C3N4与SrBi4Ti4O15复合,形成异质结型催化剂。光学性质分析显示g-C3N4的带隙为2.39 eV,价带电势为1.81 eV。光电化学实验显示复合后样品受光激发产生的载流子分离能力提高。当复合样品质量比5%的g-C3N4与95%的SrBi4Ti4O15时,样品对四环素的光降解显示出最佳性能(80.94%)。机理分析可知体系中产生的活性氧物种为:超氧自由基、双氧水和羟基自由基,最后推测出光催化降解四环素的电子路线传输图。(2)通过水热法将ZnFe2O4原位生长在二维Bi5FeTi3O15纳米片上,形成异质结型光催化剂。复合改善了 Bi5FeTi3O15上电子-空穴对复合过快的不足,同时在带隙和带边位置方面平衡了可见光响应能力和氧化还原能力。当催化剂中Bi5FeTi3O15的质量为35%时,复合样品对四环素显示出最优的降解性能,通过对真实废水的化学需氧量(Chemical Oxygen Demand,COD)去除实验可知,样品对COD去除能力满足国家排放标准(GB18918-2002)。另外,ZnFe2O4本身是磁性物质,因此复合后的材料也具有磁性,能够从反应体系中分离出来,克服了光催化剂无法回收循环再利用的缺点,符合绿色化学的根本要求,为废水处理的实际应用提供了新的思路。反应机理研究表明超氧自由基和羟基自由基逐步将四环素降解为小分子物质,最终矿化。
姚玉峰[5](2020)在《两亲型杯芳烃诱导的ZnO-贵金属微纳材料合成及光催化性能研究》文中提出随着全球工业化进程速度加快,环境中的水污染问题也日益突出。半导体光催化剂在太阳光下可将水中有机污染物降解为矿物盐、二氧化碳和水。光催化技术被认为是解决水污染问题的有效手段之一。氧化锌(ZnO)属宽禁带直接带隙半导体,来源丰富、使用过程中自身不会造成二次污染,但宽带隙ZnO半导体材料存在只能吸收紫外光及光生载流子易复合等缺点,严重制约了 ZnO材料应用于光降解水体中污染物的研究。为解决上述问题,本论文将下缘含不同烷基链的两亲型间苯二酚杯[4]芳烃(简写为:ARCA)作为形貌导向剂、保护剂和光敏剂,通过常压回流成功制备了 ARCA-ZnO、HRCA-ZnO-Ag、HRCA-ZnO-ZnS-Ag、HRCA-ZnO-Au 和 PRCA-ZnO-Au-Ag 等微纳材料,并调控样品的形貌从微米花球到不完整花球、纳米片、针状,实现了ZnO-贵金属复合微纳材料尺寸和形貌的可控制备,拓宽了ZnO-贵金属复合微纳材料的光吸收范围,进而增加了光生载流子生成数量并提高了分离效率,为制备ZnO-贵金属光催化剂提供了新的思路和方向。主要研究内容和取得的结果如下:(1)根据文献方法合成了下缘含不同烷基链的ARCA(烷基链中碳原子个数为3、6和9,分别简写为PRCA、HRCA和NRCA),表征结果显示所合成黄色固体均为目标产物。所制备HRCA-ZnO和NRCA-ZnO显肉粉色,PRCA-ZnO为白色固体,这说明下缘连接长烷基链的两亲型HRCA和NRCA拓宽了 ZnO的光吸收范围。模拟太阳光下的光催化实验结果显示,HRCA-ZnO和NRCA-ZnO光催化性能强于PRCA-ZnO。根据实验结果推测两亲型HRCA和NRCA可作为形貌导向剂、保护剂诱导制备ZnO微纳材料,并展现类似染料的光敏化作用,且HRCA-ZnO的光催化活性略强于NRCA-ZnO。(2)为进一步提高HRCA-ZnO光催化性能,将AgNO3引入ZnO合成体系,制备了一系列HRCA-ZnO-Ag复合微纳材料。由于HRCA中的酚羟基具有较强还原能力,Ag+可被快速还原得到Ag单质先于ZnO的生成,银种子“诱导”Zn2+离子在其表面析出并生长,从而成功调控ZnO形貌从微米级花向纳米级片转变。HRCA-ZnO-Ag复合微纳材料进一步拓宽了ZnO光吸收范围、增加光生载流子生成数量并提高了分离效率。但因为粒子尺寸相对较小(~nm),疏水性的HRCA-ZnO-Ag纳米颗粒浮力较大,循环使用过程中不易离心分离其样品易产生损失。(3)如前所述,纳米级HRCA-ZnO-Ag因表面疏水,光催化循环反应时不易回收,希望合成大尺寸、易分离、光催化性能强的ZnO掺Ag复合材料。调控加样顺序,通过离子交换结合原位还原制备了由纳米片组装的HRCA-ZnO-ZnS-Ag微米花球,该产物有别于文献中同样使用离子交换但得到ZnO-ZnS-Ag2S产物,这归因于两亲型HRCA诱导样品形成并保护样品阻止其聚集生长;吸收和转换可见光能量;将进入样品表面的Ag+离子还原成为金属银。HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料循环使用过程中不仅展现出了很好的光催化活性而且易于从体系中自分离,循环使用前后样品的形貌、结构均未见明显变化。(4)HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料解决了光催化剂损失的问题,但其花球形貌稍紧密,花球中能够接受到太阳光照射的活性位点比例不高,材料利用率低,且HRCA包裹较为紧密,抑制光生载流子在催化剂表面反应生成活性物质。通过简单常压回流一步合成了 HRCA-ZnO-Au复合微纳材料,其间AuCl4-离子被两亲型HRCA中的酚羟基原位还原为Au单质,沉积于先行生成的ZnO片上,阻止了溶液中的Zn2+离子在此位置沉积生长,最后得到片状样品。低温煅烧HRCA-ZnO-Au复合微纳材料部分去除了表面的杯芳烃分子而“暴露”出ZnO-Au表面。ZnO-Au复合微纳材料中ZnO和贵金属Au纳米颗粒之间形成了良好的协同增效作用,其光催化活性得到显着提高。(5)两亲型HRCA是合成ZnO材料有效的形貌导向剂和保护剂,但其紧密包裹于材料表面可能会抑制光生载流子向环境迁移。PRCA诱导合成了亲水性ZnO材料;PRCA原位还原所得的少量Au纳米粒子调控ZnO形貌;Ag来源丰富,传输电子能力强。结合三者的优点,使用PRCA诱导原位还原HAuCl4调控制备了 ZnO-Au-Ag松散花状亲水复合材料,Au颗粒均匀分散于ZnO表面且粒子相对较小,Ag颗粒尺寸较大分布相对集中。模拟太阳光照射下,亲水性ZnO-Au-Ag松散结构的光催化性能显着提高,且具有很好的光催化循环稳定性。通过本文的研究,我们成功将ARCA引入了 ZnO合成体系,发挥了其形貌导向、保护和类光敏化作用。一系列ARCA诱导合成的ZnO掺贵金属Au、Ag复合微纳材料宽化了 ZnO的光吸收范围,增加了光生载流子生成数量,同时提高了光生载流子分离效率。今后的研究工作中,我们将合成新型两亲型杯[4]芳烃并探讨将其应用于调控合成比表面积更大的ZnO基复合微纳材料,进一步拓宽ZnO的光吸收范围,提高光生载流生成数量及分离效率。
陈思[6](2020)在《低温等离子体协同N型半导体催化降解NOx与乙酸乙酯的性能提升机制》文中提出钢铁、焦化、有色、建材、石化、化工等行业的工业炉窑和表面涂装行业,普遍存在氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)的复合污染问题。低温等离子体技术作为氮氧化物和挥发性有机物协同处理的适用技术,已有一定数量的工业应用案例,但其能耗较高、二次污染严重等问题制约了该技术的进一步发展和应用。采用等离子体-催化协同技术可有效解决此瓶颈问题,其中适用于等离子体体系的新型催化剂的开发是关键。针对等离子体高能电子的有效利用,本论文发现并提出了等离子体-催化体系的拟光催化行为,开发了具有优异NOx、乙酸乙酯降解性能的N型半导体-Mn O2复合催化剂,探究了NOx与乙酸乙酯的协同降解行为,为等离子体-催化技术协同处理NOx与乙酸乙酯做出了积极有益的探索。首先,本文采用傅里叶红外光谱(FTIR)考察了单一等离子体降解NO的反应路径和机理,发现在烟气气氛下(6%O2),NO主要发生氧化路径,被O自由基氧化至NO2,产生的NO2又将与O自由基反应重新生成NO,导致O自由基的循环消耗,增加了体系的无功能耗,NO2为体系最终产物。O2含量和注入能量将同时调控NO的反应路径和产物。电极温度的升高、烟气组分如H2O、CO和CO2的添加将抑制NO的去除,HCl的添加刚好相反,SO2则几乎没有影响。将不同类型的半导体催化剂置于等离子体场内,发现在没有外加光源时,等离子体中的高能电子可撞击N型半导体使之获得足够的能量,产生电子-空穴对(e--h+),发生高能电子活化的“拟光催化”行为。NO的反应路径发生改变,NO或生成的NO2可被深度氧化至N2O5、NO2-和NO3-。捕集剂实验表明,该过程中产生的O2-、·OH和O3等活性自由基均对NO的深度氧化有贡献。进一步制备了单原子Ru改性的NH2-Ui O-66(NU),并复合Mn O2以分解和利用O3。Ru-NU显着增强了等离子体放电、对NO/NO2的吸附活化,并形成了Zr4+-O-Ru3+氧化循环桥,促进载流子的分离和氧化反应的持续发生;Mn O2则对反应过程中产生的O3进行有效分解和利用。在能量密度为75.3 J/L时,复合体系获得了100%的NOx去除效率,NO2的生成得到有效抑制。制备了Bi2Mo O6-Mn O2(BMO-Mn)复合催化剂用于乙酸乙酯(EA)的降解。BMO-Mn的添加提高了等离子体放电强度、O3的利用率和对EA的吸附,且BMO活化后产生的空穴(h+)可促进Mn O2中Mn3+和Mn4+之间的快速循环。在能量密度为392 J/L时,实现了100%的EA去除率、70%的CO2选择性和99%的COx选择性。FTIR研究表明反应中间产物主要为甲烷、乙酸和丙酮,O3的有效利用对副产物的完全矿化起到关键作用。最后,为实现NO与EA的协同降解,考察了单一等离子体工艺协同降解NO与EA时二者的相互影响,发现NO2会抑制EA的降解尤其是矿化过程。针对此,开发的复合催化剂Ce@Zn Ga2O4/NU,增强了EA的吸附和水解、对NO2的吸附和活化以及催化剂活性自由基的产生量。在能量密度为392 J/L时,等离子体-催化工艺分别实现了100%和96.21%的NO与EA去除率,CO2和COx的选择性分别为73.93%和94.35%。对中间副产物的定量分析发现,NO2会抑制丙酮的矿化,Ce@Zn Ga2O4/NU可促进关键中间产物乙醛的生成,基于此提出了相应的反应路径。本文提出了等离子体高能电子激发的“拟光催化”行为,对NOx和VOCs的降解均具有效果,并从放电增强、污染物吸附活化等多角度开发功能催化剂,为等离子体-催化体系提供了新的策略和催化剂设计思路。
朱圳[7](2020)在《微波无极光催化体系中分子氧活化机制及脱硫性能研究》文中研究说明许多城市、工业和农业活动,如粪肥堆肥,纸浆和造纸设施,酿酒厂和污水处理厂,都会产生挥发性硫化物气体。这些含硫气体气味阈值低且毒性高,对生态环境和人类健康造成很大的危害。光催化技术能够高效脱除气相污染物,但是在普通紫外汞灯的照射下TiO2光生载流子分离效率低且在降解硫化物过程中很容易失活,从而大大限制了其在脱硫方面的应用。因此,研发长期高效的光催化脱硫体系,具有重要的意义。活性氧物种在光催化降解污染物过程中发挥了关键作用。但是目前的研究中缺乏气相光催化体系中气相活性氧物种的相关理论数据。因此,本论文中,为实现长期高效的光催化脱硫效果,我们利用活性氧物种的氧化作用,通过强化气相活性氧物种来优化光催化途径。基于微波既能激发产生紫外光又能活化催化剂,我们以外置式微波无极灯为实验平台来研究活化分子氧机制,发展了气相光氧化过程中活性氧物种的表征方法,探究了微波无极光氧化体系以及引入不同催化剂后的光催化体系气相活性氧物种的种类及含量的变化,通过对光催化系统特性的分析测试,将其应用于甲硫醚(DMS)和中间产物(DMDS)的光催化降解,为光催化技术在脱硫方面的发展提供基础数据参考。本文的主要研究结果如下:(1)发展了气相光氧化过程中活性氧物种的分析方法,即二苯卡巴肼捕获氧化-萃取二苯卡巴腙分光光度法,以O2,H2O和DMS分子为分子探针研究了微波无极光氧化体系中气相活性氧物种的含量和种类。结果表明,气相活性氧物种的产生种类和数量取决于反应气氛和相对湿度。O2有利于微波无极光氧化体系的降解和矿化,主要是由于臭氧(O3)、线性氧分子(1O2)和激发态氧原子[o(1D)]的生成。高湿度时气相活性氧物种的含量减少,羟基自由基(·OH)的生成效率降低。DMS矿化率在干燥空气中最高,1O2和O(1D)对DMS的降解起关键作用。(2)采用分子筛HZSM-5负载TiO2,通过HZSM-5的酸催化将TiO2均匀分散固定于HZSM-5的骨架,纳米TiO2占据酸性位点上,以锐钛矿晶型为主,并且粒径减小到19 nm,TiO2/HZSM-5复合催化剂具有光催化和酸催化的双重特性。(3)构建了新的光催化体系,TiO2/HZSM-5引入微波无极灯光氧化体系,系统研究了引入催化剂的光催化体系的气相活性氧物种的产生机制。在微波无极灯照射下,TiO2负载在HZSM-5后,气相活性氧物种的产生含量高于光氧化体系和P25的光催化体系,干燥空气主要的气相活性氧物种从超氧自由基(O2·-)变成1O2和o(1D),并且1O2和O(1D)的比例从11.21%增大到73.64%。气相活性氧物种的产生量随相对湿度的增大而增大,·OH是高湿空气下主要的气相活性氧物种。(4)研究了这种微波光催化体系对DMS的吸附降解机制,通过优化光催化途径以达到抑制催化剂在光催化脱硫失活的目的。TiO2负载在HZSM-5后,对DMS的吸附由Langmuir变成Freundlich等温线模型,对DMS的吸附从单分子层均匀吸附改变成多分子层不均匀吸附,明显增大对DMS的吸附。和传统的紫外汞灯相比,这个光催化体系中的微波对吸附在催化剂的DMS有明显的解吸脱附作用,有利于抑制光催化剂的失活。TiO2(18%)/HZSM-5无极光催化体系在干燥空气下获得92.52%的DMS去除率,且没有出现明显的失活现象。这种光催化体系在高湿度时取得最大的DMS去除率且始终保持100%。DMS与光催化体系气相中的O(1D)和1O2及·OH通过氧化作用,在催化剂表面生成重要的CH3SO3H中间产物,并进一步降解矿化为SO2或SO3产物,此过程降低了 TiO2表面与硫酸盐的强氧化作用,可以实现光催化长效处理硫化物的目的。(5)在DMS降解的过程中发现DMDS是一种难降解的中间产物,存在于尾气和催化剂表面,极大地限制了 DMS的矿化率。选择金属Ce/Co作为协同组分,利用其储放活化分子氧能力,构建负载在HZSM-5上的Ce/Co复合TiO2的三元功能光催化剂,提高气相活性氧物种的产量,从而加强DMDS降解和DMS矿化。通过表征发现Ce进入TiO2晶格,Co进入HZSM-5的骨架中,Ce-TiO2/HZSM-5具有更大的比表面积和酸性,且获得了最大的氧空位浓度,气相活性氧物种的产量比TiO2/HZSM-5 增大了 25.23%。0.2%Ce-TiO2/HZSM-5 对DMDS去除率最高,在600min内始终保持95%,没有出现明显的失活。O2和相对湿度有利于Ce-TiO2/HZSM-5光催化体系对DMDS的去除。DMDS去除率随DMDS初始浓度的增加而降低。在微波无极灯照射下,Ce-TiO2/HZSM-5光催化降解DMDS过程中,主要产物是气相SO2和SO3,且产生量增大到TiO2/HZSM-5的2倍。Ce-TiO2/HZSM-5光催化体系用于在干燥空气下降解DMS,催化剂表面和气相产物没有检测到DMDS,催化剂表面的硫酸盐含量减少到TiO2/HZSM-5的76.82%,主要产物气相SO2和SO3含量增大了 33.28%,归因于Ce改性后进一步强化了气相活性氧物种的产生,氧化更多的DMS分子为气相SO2和SO3。
钱程[8](2020)在《等离子体对水和土壤中农药氟虫腈降解及实时表征技术的研究》文中进行了进一步梳理随着现代社会的高速发展,化工产品不规范的使用、滥用等情况屡见不鲜,加之降雨、土壤径流、渗漏等自然作用的催化,导致全球水环境和土壤环境中存在大量的有机污染物。对环境中有机污染物的快速检测和高效的降解,会对政府的环境监测和环境治理产生积极的推动作用。放电等离子体可被用作常压质谱中的离子源,同时也是近年来备受关注的高级氧化技术,在环境治理等领域已有广泛地研究。基于此,本论文提出采用微波诱导等离子体(MIP)处理水溶液和土壤中的有机污染物,主要围绕MIP处理水溶液中氟虫腈的降解特性及机理;等离子体与催化剂的协同作用;基于MIP-质谱的实时表征技术;MIP增强介质阻挡放电(DBD)等离子体技术用于处理土壤中氟虫腈及其对土壤中微生物群落的影响等方面开展研究。主要的工作及研究结果如下:1.首次使用自制MIP处理水溶液中氟虫腈的降解,处理5 min可获得高达85.6%的降解效率。通过活性物质的分析、中间产物的的定性检测和高斯计算,探讨水溶液中氟虫腈的降解机理。发现,?OH,H和O在水溶液中氟虫腈的降解反应过程中发挥了重要作用,发生降解反应的主要区域在气液界面处,整个降解过程涉及氧化、还原、脱氯和硝基还原等反应。同时,对MIP协同氯金酸对水溶液中氟虫腈降解的应用进行了研究。2.通过MIP增强技术处理氟虫腈污染的土壤。通过模拟计算得到最优放电体系,并通过该体系处理实际样品,短时间内可实现58.2%的降解效率。通过对使用等离子体处理后的土壤中微生物群落变化的观察,发现等离子体技术会对土壤微生物群落造成一定影响。相较于单独使用DBD技术,MIP增强DBD等离子体技术对土壤微生物群落造成的影响更深,所需要恢复的时间更长。3.围绕MIP技术建立了基于质谱对水溶液中氟虫腈进行实时快速的表征方法,为研究降解机理提供了强有力的工具。
林炳丞[9](2020)在《高含油污泥的定向催化热解研究》文中研究说明含油污泥是在石油开采、运输、储存、清罐、精炼等过程中产生的一种水、油、渣高度乳化的粘稠状废弃物,其成分复杂,具有有毒、有害、难降解的特点,不妥善处置不仅会占用大量土地资源,还会造成土壤、空气、水体的污染,甚至危害人类健康,已被多个国家列为危险废弃物。含油污泥的含油量为3080%,具有极大的资源化利用潜力,因此含油污泥的资源化处置已经受到了广泛的关注。相比于其他方法,热解法具有更高效的能源回收率和较低的污染物排放水平,而催化热解又能通过催化剂的添加实现热解产物的提质,因此含油污泥的催化热解已成为近年来的研究热点。然而,目前对于含油污泥催化热解的反应机理缺乏认识,对热解产物的调控、热解残渣的利用和硫污染物迁移转化特性的研究不足。因此,本文以实现高含油污泥定向催化热解为目标,对油泥热解基本特性、热解油和热解气成分定向调控、常见催化剂和焦炭催化剂的催化机理、硫污染物的迁移转化规律等内容开展了全面深入的研究,并提出了油泥与生物质颗粒混合热解应用基础研究,研究了交互作用对热解产物的影响,为石油化工领域内的含油污泥及其他重油废物的资源化利用提供了理论基础和技术支持。本文首先对油泥的基本热解特性进行了研究。油泥中有机组分的热解可大致分为三个阶段,分别为100180°C、180350°C和350500°C,高温段对应重质组分。通过热解动力学参数拟合计算,油泥的热解反应符合一级反应,且重质组分热解阶段的活化能最高,达67.78 kJ/mol。热解油的产率与油泥中含油量相关,但是不同油泥的热解油回收率却相近,大约在5960%之间。直接热解获得的热解油中仍有15.6%的沥青质含量,平均分子量较大,黏度较高,但是热值高于油泥原样的热值。在添加KOH的情况下,重质组分热解阶段的活化能显着降低,热解油中沥青质含量降至6.9%,平均分子量降低约50%,黏度明显降低,热值增加,达到41.1 MJ/kg,饱和烃中低碳数的链烃也明显增加,热解油品质提升。开展了定向催化热解获得富含链烃轻质油的研究。结果表明热解温度越高,气体产率越高,油产率越低,且油产物中多环芳烃的含量显着增加。在500°C下采用白云石对油泥进行催化热解,发现在停留时间为4.4 s时,油产物中饱和烃含量为56.1%,相比油泥原样提升了43%,且沥青质含量仅为2.0%,相比原样降低了85%,这是因为油泥中的水分可以参与烃类的蒸气重整反应及水煤气反应,促进了芳烃的裂解,与此同时气体产物中的H2含量也有所增加。白云石能抑制H2S的释放,油产物中的硫含量也有所降低。反应后白云石的失活主要是积碳和CaO的碳酸化引起的,白云石能通过煅烧再生,但是再生后白云石的催化性能有所下降。开展了定向催化热解获得富含芳烃热解油的研究。采用HZSM-5分子筛对含油污泥进行催化热解,结果表明,分子筛具有较强的芳构化作用,在500°C下,停留时间3.8 s时,总芳烃产率达到84.8%,萘类化合物的产率达到57.2%,而停留时间越长,油产物中三个环以上的多环芳烃越多。通过在HZSM-5上负载3%的锌,在较短停留时间下(1.9 s),油产物中总芳烃含量从58.7%提高至81.0%,萘类化合物产率也从31.5%提升至67.5%,这是因为锌的负载使分子筛多了一个酸性位,促进了烃类的脱氢和脱氧作用。分子筛上的积碳类型主要为多环芳烃类焦炭,积碳量随着停留时间的增加而增加,而锌的负载略微降低了积碳量。开展了定向催化热解获得富氢气体的研究。利用含油污泥热解焦炭作为催化剂,油泥中的铁氧化物在碳化过程中被还原成二价铁Fe2+和单质铁Fe0,获得的焦炭催化剂具有多孔结构。在600°C下比较了不同温度制备的铁基焦炭对含油污泥的催化效果,发现含有Fe0的焦炭具有更高的催化活性,对油的转化率达到90.2%,更多的多环芳烃裂解为单环芳烃和小分子气体,H2的产量达到0.29 m3/kg sludge。不同催化温度下,含有Fe0的焦炭在800°C下表现出更好的催化效果,油转化率95.8%,同时促进了H2和CO的生成,H2的产量达到0.48 m3/kg sludge,CO的产量比未催化时提升了9.5倍。铁基焦炭不仅为烃类的吸附提供了多孔表面,还为烃类重整反应和水煤气反应提供了催化介质,促进了合成气的生成。反应过程中单质铁能保持单质形态不被氧化,因此在循环使用后仍保持较好催化性能。对油泥热解过程中硫的迁移转化特性进行了研究。结果表明,油泥中的有机硫主要以脂肪族硫和杂环硫形式存在于油相中,无机硫主要以硫酸盐形式存在于固体颗粒中。热解过程中,H2S为气体中的主要含硫气体,来源于硫醇和硫醚的分解,噻吩和硫酸盐为热解残渣中硫的主要存在形式。热解温度升高,促进了H2S的释放,也促进了硫向油产物的迁移。而添加10%KOH能抑制硫向液体和气体产物的转移,降低了油产物的硫含量,H2S的释放降低75%以上,同时促进了噻吩的分解,残渣中噻吩含量降低85%以上,但是产生了大量金属硫化物,含硫总量增加了39.5%。总之,添加KOH后,更多的有机硫被转化为无机硫并固定在了热解残渣中,实现了硫的控制。最后,开展了高含油污泥与稻壳生物质颗粒混合热解应用基础研究。结果表明,油泥与稻壳混合后呈蓬松干燥的颗粒状。混合热解的交互作用来自于生物质中的灰分和碱金属的催化作用,使油产物成分变得更轻质,相比理论值,饱和烃含量增加了1555%,芳香烃含量增加了5586%,而胶质和沥青质的含量分别降低了2531%和1168%,另外,油产物中的含氧化合物含量也比预期降低了4693%。由于二次裂解作用,气体产物产率显着增加,产生了更多的H2、CO和短链烃。另外,硫在气体和油产物中的分布增加了。若按照仅回收热解油计算,混合热解的理论能源回收率可达52.560.9%。研究结果能为高含油污泥热解技术的工业化应用提供理论基础和技术支持。
薄树峰[10](2020)在《生物碳/钴基复合催化材料的制备及其AOP性能研究》文中研究指明难降解有机物无公害处理仍然是一项迫切需要的工作,但这又是实现经济效益和可持续发展战略的持续挑战。高级氧化工艺(AOPs)可以利用多相催化剂活化过一硫酸盐(PMS)产生高反应性和适应性的硫酸根自由基(SO4·-)和羟基自由基(·OH),从而将有机污染物(例如有机染料,酚类化合物和抗生素类化合物)原位降解为二氧化碳和水。通常,钴-过一硫酸盐偶联反应是制备反应性自由基最有效的方法之一。以“可持续发展和环境保护”为出发点,寻找制备方法简单、周期稳定性好、持续运行能力强的新型材料是有效治理实际有机废水的关键。本文以生物质衍生的海藻酸钠为载体,设计并制备了氮(N)掺杂的生物碳/钴基复合催化材料,探讨了它们的构效关系、活化机理及应用潜力。1)在第一部分中,海藻衍生的负载CoxOy的氮掺杂多功能碳质微球用作新型催化剂,以活化PMS降解多种有机污染物。得益于改善的结构-活性关系和C-N骨架与CoxOy纳米粒子之间的协同效应,Co-NC-0.25-700°C对各种常见有机污染物表现出出色的降解能力。通过降解各种系统中的其它类型的有机污染物,Co-NC-0.25-700°C的普遍适用性得到证明。对于这种新型的高性能多功能复合材料,合理地提出了结构-性质的关系。特别令人感兴趣的是,在制备过程中,Co2+与海藻酸钠/聚乙烯亚胺之间的共交联会导致Co2+在分子水平上自组装和分散性的增强,这不仅为CoxOy纳米粒子的原位生长提供了成核位点,而且在碳化过程中控制了它们的聚集。独特的“蛋盒”和三维互通聚合物网络结构可协同控制CoxOy纳米粒子的浸出。出色的磁性和珠状形状的耦合使所得的复合材料具有出色的可重复使用性和可回收性。更有意义的是,对实际水条件的模拟和连续流反应器的设计朝着在现实过程中批量处理有机污染物迈出了巨大一步。2)在第二部分中,针对这种“以废治废”的新概念,论证了一种“循环回收”过程,用于重金属和有机污染物模拟溶液的修复;也就是说,它首次循环利用吸附了Co2+的复合材料经碳化转化成Co/N掺杂的碳质催化剂,对有机污染物进行高效降解。在可持续系统中循环利用吸附Co2+的复合材料的前提是令人满意的Co2+吸附能力。考虑到海藻酸钠前驱体通过三聚氰胺/聚乙烯亚胺的共改性,Ca-Me/SA@0.75PEI吸附剂(N含量=15.68%)具有增加的表面螯合位点和增强的极性,对Co2+(698.62 mg/g)具有很强的亲和力。随后,为了进一步利用和改善吸附Co2+的复合材料在活化PMS中的循环稳定性以持续降解有机污染物,通过可控的碳化温度将其轻松转化为Co/N掺杂的碳质催化剂。独特的类西瓜状结构的骨架约束作用有效地固定了活性位点,因此提高了吸附催化剂的稳定性。确实,这种新型的珠状载体材料能够提高合成复合材料的力学性能,有效地解决了粉体材料在大型柱操作(吸附/降解)实验中难以应用的问题。最后,经济核算验证了循环经济的可行性,即利用吸附的金属离子作为原料处理工业有机废水。
二、催化剂对等离子体降解水相中有机污染物的影响初探(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、催化剂对等离子体降解水相中有机污染物的影响初探(论文提纲范文)
(1)DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的实验研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 VOCs的基本情况 |
1.1.1 VOCs定义 |
1.1.2 VOCs来源 |
1.1.3 VOCs危害 |
1.2 VOCs治理技术 |
1.2.1 传统VOCs治理技术 |
1.2.2 低温等离子体净化VOCs技术 |
1.2.3 液相高级氧化去除VOCs技术 |
1.3 臭氧催化氧化技术 |
1.3.1 臭氧非均相催化氧化技术 |
1.3.2 臭氧均相催化氧化技术 |
1.4 低温等离子体技术耦合湿式洗涤技术 |
1.5 研究目的与研究内容 |
1.5.1 研究目的 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 技术路线 |
2 实验系统建立及分析评价方法 |
2.1 实验使用药品及仪器 |
2.1.1 目标气体的确定 |
2.1.2 实验药品 |
2.1.3 实验仪器 |
2.2 实验系统 |
2.2.1 实验装置及流程 |
2.2.2 性能评价指标 |
3 DBD与湿式洗涤技术净化甲苯的协同效果研究 |
3.1 单一DBD和单一湿式洗涤系统降解甲苯的效果 |
3.2 DBD耦合湿式均相催化系统降解甲苯的研究 |
3.3 金属离子浓度对于O_3的去除效果 |
3.4 本章小结 |
4 DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的运行条件优化 |
4.1 金属离子及其浓度筛选 |
4.1.1 Fe~(2+)浓度对甲苯降解和O_3去除的影响 |
4.1.2 Mn~(2+)浓度对于甲苯降解和O_3去除的影响 |
4.1.3 Cu~(2+)浓度对于甲苯降解和O_3去除的影响 |
4.1.4 不同金属离子对于甲苯降解和O_3去除率的影响 |
4.2 初始p H对DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的影响 |
4.2.1 初始p H对DBD+纯水降解甲苯的影响 |
4.2.2 初始p H对DBD-湿式均相催化降解甲苯的影响 |
4.3 放电电压对DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的影响 |
4.3.1 放电电压对DBD降解甲苯的影响 |
4.3.2 放电电压对DBD耦合湿式均相催化氧化降解甲苯的影响 |
4.3.3 不同电压的电压-电流波形图 |
4.4 DBD耦合湿式均相催化系统稳定性分析 |
4.5 本章小结 |
5 DBD-湿式均相催化降解甲苯的机制研究 |
5.1 自由基猝灭实验 |
5.2 DBD耦合湿式洗涤系统降解甲苯的机理分析 |
5.3 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
在读期间研究成果及参与的科研项目 |
(2)介质阻挡放电修复六氯苯污染土壤的实验研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景与意义 |
1.2 土壤修复技术 |
1.2.1 物理修复技术 |
1.2.2 生物修复技术 |
1.2.3 化学修复技术 |
1.3 低温等离子体修复技术 |
1.3.1 等离子体技术简介 |
1.3.2 等离子体技术修复土壤机理 |
1.3.3 等离子体技术修复土壤研究进展 |
1.4 本文的研究目的与主要内容 |
2 实验系统与分析方法 |
2.1 实验材料与仪器 |
2.1.1 目标污染物简介 |
2.1.2 土壤样品 |
2.1.3 实验药品 |
2.1.4 实验仪器 |
2.2 实验系统的建立 |
2.2.1 实验流程 |
2.2.2 高压脉冲电源 |
2.2.3 等离子体反应器 |
2.2.4 电气测量系统 |
2.3 实验方法 |
2.3.1 污染土样制备 |
2.3.2 土壤修复实验方法 |
2.3.3 目标污染物的提取 |
2.4 分析测试方法 |
2.4.1 HCB浓度的测定 |
2.4.2 臭氧浓度的测定 |
2.4.3 氯离子浓度的测定 |
2.4.4 TOC的测定 |
2.4.5 傅立叶红外光谱(FT-IR)的测定 |
2.4.6 气质联用色谱(GC-MS)的测定 |
2.4.7 土壤粒径分布的测定 |
2.4.8 发射光谱的测定 |
2.4.9 催化剂的表征 |
2.4.10 输入功率与能量效率的测定 |
2.5 本章小结 |
3 固定床式脉冲介质阻挡放电/TiO_2协同修复HCB污染土壤研究 |
3.1 引言 |
3.2 放电特性的研究 |
3.2.1 放电电压对放电特性的影响 |
3.2.2 电源频率对放电特性的影响 |
3.2.3 土壤填充对放电特性的影响 |
3.3 不同参数对HCB降解效果及动力学的影响 |
3.3.1 放电电压的影响 |
3.3.2 电源频率的影响 |
3.3.3 空气流速的影响 |
3.3.4 土壤含水率的影响 |
3.3.5 土壤pH值的影响 |
3.3.6 污染物初始浓度的影响 |
3.3.7 添加TiO_2协同催化的影响 |
3.4 本章小结 |
4 流化床式脉冲介质阻挡放电/TiO_2协同修复HCB污染土壤研究 |
4.1 引言 |
4.2 放电特性的研究 |
4.2.1 放电电压对放电特性的影响 |
4.2.2 土壤填充对放电特性的影响 |
4.3 不同参数HCB降解效果及动力学的影响 |
4.3.1 放电电压的影响 |
4.3.2 空气流速的影响 |
4.3.3 污染物初始浓度的影响 |
4.3.4 添加TiO_2协同催化的影响 |
4.4 固定床与流化床介质阻挡放电修复HCB污染土壤的对比研究 |
4.4.1 在不同放电条件下的输入功率及能量效率对比 |
4.4.2 处理前后HCB污染土壤的变化对比 |
4.5 固定床与流化床介质阻挡放电修复实际污染土壤 |
4.6 本章小结 |
5 脉冲DBD修复HCB污染土壤的机理探讨 |
5.1 引言 |
5.2 臭氧作用分析 |
5.3 其他活性粒子作用 |
5.4 土壤中HCB降解产物分析 |
5.4.1 TOC及脱氯变化 |
5.4.2 傅立叶红外(FT-IR)分析 |
5.4.3 气相色谱-质谱(GC-MS)分析 |
5.5 机理及降解途径 |
5.6 本章小结 |
6 总结与展望 |
6.1 全文总结 |
6.2 本文创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
作者简历及在读研期间的主要研究成果 |
(3)Ultrathin g-C3N4/AgI异质结的原位构建及其光催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 半导体光催化概述 |
1.2.1 半导体光催化原理 |
1.2.2 半导体光催化的研究进展 |
1.2.3 g-C_3N_4光催化剂的研究进展 |
1.3 半导体异质结机理概述 |
1.3.1 传统的异质结 |
1.3.2 p-n异质结 |
1.3.3 表面异质结 |
1.3.4 直接Z型异质结 |
1.3.5 半导体/石墨烯异质结 |
1.4 半导体异质结构建方法的概述 |
1.4.1 直接复合 |
1.4.2 原位复合 |
1.5 课题的研究意义和主要内容 |
1.5.1 选题意义和思路 |
1.5.2 课题的主要研究内容 |
2 Ultrathin g-C_3N_4的制备及其对Ag~+的吸附性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 试剂和仪器 |
2.2.1 主要试剂 |
2.2.2 主要仪器 |
2.2.3 表征手段和方法 |
2.2.4 Ag~+吸附实验 |
2.3 实验部分 |
2.3.1 g-C_3N_4的制备 |
2.3.2 Ultrathin g-C_3N_4的制备 |
2.4 表征测试结果与讨论 |
2.4.1 材料的表征分析 |
2.4.2 UCN对 Ag~+的吸附行为研究 |
2.5 本章小结 |
3 Ultrathin g-C_3N_4/AgI异质结材料的原位制备及表征 |
3.1 引言 |
3.2 试剂和仪器 |
3.2.1 主要试剂 |
3.2.2 主要仪器 |
3.2.3 表征手段和方法 |
3.3 实验部分 |
3.3.1 Ultrathin g-C_3N_4(UCN)的制备 |
3.3.2 Ultrathin g-C_3N_4/AgI(UCNA)复合材料的制备 |
3.4 催化剂的表征分析 |
3.5 本章小结 |
4 Ultrathin g-C_3N_4/AgI异质结材料的光催化性能及机理 |
4.1 引言 |
4.2 试剂和仪器 |
4.2.1 主要试剂 |
4.2.2 主要仪器 |
4.3 光催化活性评价 |
4.3.1 光降解RhB实验 |
4.3.2 光降解结果讨论 |
4.3.3 光降解反应路径研究 |
4.3.4 复合材料循环稳定性探究 |
4.3.5 UCNA异质结光降解RhB过程的影响因素探究 |
4.4 光催化机理探究 |
4.5 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(4)铋基钙钛矿类材料的设计、结构调控及其光催化降解四环素性能的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
1 绪论 |
1.1 研究背景和意义 |
1.2 四环素类抗生素污染及研究现状 |
1.3 光催化技术 |
1.3.1 半导体光催化技术概述 |
1.3.2 光催化降解有机污染物的原理 |
1.3.3 光催化存在的科学问题 |
1.3.4 半导体光催化的研究进展 |
1.4 铋基钙钛矿概述 |
1.4.1 铋基层状钙钛矿的结构 |
1.4.2 铋基层状钙钛矿的研究进展 |
1.4.3 铋基层状钙钛矿的改性策略 |
1.5 论文选题依据 |
1.5.1 铋基层状钙钛矿在半导体光催化中的优势 |
1.5.2 铋基层状钙钛矿材料SrBi_4Ti_4O_(15)复合g-C_3N_4的设计依据 |
1.5.3 铋基层状钙钛矿材料Bi_5FeTi_3O_(15)复合ZnFe_2O_4的设计依据 |
1.6 论文选题意义、研究思路以及研究内容 |
1.6.1 论文选题意义 |
1.6.2 论文研究思路和内容 |
2 实验仪器、试剂及实验方法 |
2.1 实验仪器 |
2.2 实验试剂 |
2.3 材料表征方法 |
2.3.1 X射线衍射(XRD)测试 |
2.3.2 电镜(SEM+TEM)测试 |
2.3.3 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)测试 |
2.3.4 比表面积和孔径(BET)测试 |
2.3.5 X射线光电子能谱(XPS)测试 |
2.3.6 固体荧光光谱(PL)测试 |
2.3.7 荧光寿命(PL life)测试 |
2.3.8 光电化学测试 |
2.3.9 磁滞回线测试 |
2.4 光催化性能测试方法 |
2.4.1 光催化降解四环素测试 |
2.4.2 循环稳定性测试 |
2.4.3 光催化剂回收实验 |
2.4.4 总有机碳(TOC)测试 |
2.4.5 光催化对真实废水化学需氧量(COD)去除测试 |
2.5 光催化机理实验 |
2.5.1 活性物种捕获实验 |
2.5.2 电子顺磁共振(ESR)实验 |
2.5.3 羟基自由基(·OH)荧光强度实验 |
2.5.4 双氧水(H_2O_2)荧光强度实验 |
2.5.5 高分辨液-质联用(HPLC-MS)测试 |
3 SrBi_4Ti_4O_(15)的制备及其与g-C_3N_4复合光催化材料降解四环素性能的研究 |
3.1 引言 |
3.2 SrBi_4Ti_4O_(15)及复合催化剂的制备 |
3.2.1 熔盐法制备SrBi_4Ti_4O_(15) |
3.2.2 溶胶凝胶法制备SrBi_4Ti_4O_(15) |
3.2.3 水热法制备SrBi_4Ti_4O_(15) |
3.2.4 g-C_3N_4片层的制备 |
3.2.5 SrBi_4Ti_4O_(15)复合g-C_3N_4材料的制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 SrBi_4Ti_4O_(15)催化剂的表征 |
3.3.2 SrBi_4Ti_4O_(15)光催化降解四环素性能研究 |
3.3.3 pH值对SrBi_4Ti_4O_(15)催化剂光催化降解抗生素性能影响研究 |
3.3.4 SrBi_4Ti_4O_(15)复合g-C_3N_4材料的晶体结构表征 |
3.3.5 SrBi_4Ti_4O_(15)复合g-C_3N_4材料的带隙结构与光学性质 |
3.3.6 SrBi_4Ti_4O_(15)复合g-C_3N_4材料的吸附性能 |
3.3.7 SrBi_4Ti_4O_(15)复合g-C_3N_4材料的光电化学性能表征 |
3.3.8 SrBi_4Ti_4O_(15)复合g-C_3N_4材料光催化降解抗生素性能研究 |
3.3.9 SrBi_4Ti_4O_(15)复合g-C_3N_4材料光催化降解抗生素反应机理的探索 |
3.4 本章小结 |
4 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合光催化材料的设计及其光催化降解抗生素性能的研究 |
4.1 引言 |
4.2 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合材料的制备 |
4.2.1 Bi_5FeTi_3O_(15)纳米片的合成 |
4.2.2 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合材料的合成 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合材料的形貌 |
4.3.2 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合材料的晶体结构 |
4.3.3 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合材料的吸附性能表征 |
4.3.4 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合材料的光化学性能表征 |
4.3.5 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合材料光催化降解抗生素研究 |
4.3.6 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合材料磁性性能表征和生物毒性测试 |
4.3.7 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合材料光催化处理实际废水中的COD |
4.3.8 Bi_5FeTi_3O_(15)/ZnFe_2O_4复合材料光催化降解抗生素反应机理的探索 |
4.4 本章小结 |
5 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间公开发表的论文 |
(5)两亲型杯芳烃诱导的ZnO-贵金属微纳材料合成及光催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 氧化锌光催化材料 |
1.2.1 氧化锌晶体结构 |
1.2.2 氧化锌光催化作用机理 |
1.2.3 氧化锌合成方法 |
1.2.4 氧化锌光催化材料的改性 |
1.2.5 氧化锌基光催化材料降解废水研究 |
1.3 两亲型杯芳烃分子 |
1.3.1 杯芳烃分子简介 |
1.3.2 两亲型杯芳烃分子的结构和性质 |
1.3.3 两亲型杯芳烃分子在微纳材料制备中的应用 |
1.4 本论文的研究意义、创新点和研究内容 |
第2章 两亲型杯芳烃诱导的ZnO微纳材料合成及光催化性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 两亲型杯芳烃(ARCA)的制备 |
2.2.3 两亲型杯芳烃诱导的ZnO微纳材料合成 |
2.2.4 两亲型杯芳烃诱导制备的ZnO微纳材料表征 |
2.2.5 两亲型杯芳烃诱导制备的ZnO微纳材料光催化性能测试 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 两亲型杯芳烃(PRCA、HRCA、NRCA)的结构表征 |
2.3.2 ARCA-ZnO微纳材料的结构和形貌分析 |
2.3.3 ARCA-ZnO微纳材料的光学性质研究 |
2.3.4 ARCA-ZnO微纳材料的X射线光电子能谱分析 |
2.3.5 ARCA-ZnO微纳材料的表面湿润性研究 |
2.3.6 ARCA-ZnO微纳材料的光催化性能研究 |
2.3.7 ARCA-ZnO微纳材料的光催化机理探讨 |
2.4 本章小结 |
第3章 两亲型杯芳烃诱导的ZnO-Ag复合纳米材料种子法合成及光催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 HRCA诱导的ZnO-Ag复合纳米材料种子法合成 |
3.2.3 HRCA-ZnO-Ag复合纳米材料的表征 |
3.2.4 HRCA-ZnO-Ag复合纳米材料的光催化性能测试 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 HRCA-ZnO-Ag复合纳米材料的结构和形貌分析 |
3.3.2 HRCA-ZnO-Ag复合纳米材料的形成机理探讨 |
3.3.3 HRCA-ZnO-Ag复合纳米材料的光学性质研究 |
3.3.4 HRCA-ZnO-Ag复合纳米材料的X射线光电子能谱分析 |
3.3.5 HRCA-ZnO-Ag复合纳米材料的表面湿润性分析 |
3.3.6 HRCA-ZnO-Ag复合纳米材料的光催化性能研究 |
3.3.7 HRCA-ZnO-Ag复合纳米材料的光催化机理探讨 |
3.4 本章小结 |
第4章 两亲型杯芳烃诱导的ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料离子交换法合成及光催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 HRCA诱导的ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料的离子交换法制备 |
4.2.3 HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料的表征 |
4.2.5 HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料的光催化性能测试 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料的结构和形貌分析 |
4.3.2 HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料的形成机理探讨 |
4.3.3 HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料的光学性质研究 |
4.3.4 HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料的X射线光电子能谱分析 |
4.3.5 HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料的表面湿润性分析 |
4.3.6 HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料的光催化性能研究 |
4.3.7 HRCA-ZnO-ZnS-Ag复合微纳材料的光催化机理探讨 |
4.4 本章小结 |
第5章 两亲型杯芳烃诱导的ZnO-Au复合微纳材料合成及光催化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验试剂 |
5.2.2 HRCA诱导的ZnO-Au复合微纳材料制备 |
5.2.3 ZnO-Au复合微纳材料的表征 |
5.2.4 ZnO-Au复合微纳材料的光催化性能测试 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 ZnO-Au复合微纳材料的结构和形貌分析 |
5.3.2 ZnO-Au复合微纳材料的光学性质研究 |
5.3.3 ZnO-Au复合微纳材料的X射线光电子能谱分析 |
5.3.4 ZnO-Au复合微纳材料的表面湿润性分析 |
5.3.5 ZnO-Au复合微纳材料的光催化性能研究 |
5.3.6 ZnO-Au复合微纳材料的光催化机理探讨 |
5.4 本章小结 |
第6章 两亲型杯芳烃诱导的亲水性ZnO-Au-Ag复合微纳材料合成及光催化性能研究 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 实验试剂 |
6.2.3 PRCA诱导的亲水性ZnO-Au-Ag复合微纳材料制备 |
6.2.4 亲水性PRCA-ZnO-Au-Ag复合微纳材料表征 |
6.2.5 亲水性PRCA-ZnO-Au-Ag复合微纳材料的光催化性能测试 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 PRCA-ZnO-Au-Ag复合微纳材料的结构和形貌分析 |
6.3.2 PRCA-ZnO-Au-Ag复合微纳材料的光学性质研究 |
6.3.3 PRCA-ZnO-Au-Ag复合微纳材料的X射线光电子能谱分析 |
6.3.4 PRCA-ZnO-Au-Ag复合微纳材料的表面湿润性分析 |
6.3.5 PRCA-ZnO-Au-Ag复合微纳材料的光催化性能研究 |
6.3.6 罗丹明B的可能降解路径研究 |
6.3.7 PRCA-ZnO-Au-Ag复合微纳材料的光催化机理探讨 |
6.4 本章小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
(6)低温等离子体协同N型半导体催化降解NOx与乙酸乙酯的性能提升机制(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 课题背景 |
1.1.1 氮氧化物的排放及治理现状 |
1.1.2 氮氧化物与VOCs复合污染治理现状 |
1.2 课题来源 |
1.3 课题目标和研究内容 |
2 文献综述 |
2.1 NO_x与 VOCs控制技术 |
2.1.1 NO_x控制技术 |
2.1.2 VOCs、VOCs与 NO_x协同控制技术 |
2.2 低温等离子体技术 |
2.2.1 低温等离子体的基本过程 |
2.2.2 低温等离子体降解NO_x与 VOCs的研究现状 |
2.3 低温等离子体-催化技术 |
2.3.1 低温等离子体与催化的相互作用 |
2.3.2 等离子体-催化技术(协同)降解NO_x与 VOCs研究现状 |
2.4 低温等离子体的特性与催化剂开发思考 |
2.4.1 半导体光催化剂与低温等离子体的内在关联 |
2.4.2 常见半导体光催化剂及新型光催化剂 |
2.4.3 半导体催化剂的改性 |
2.5 本章小结 |
3 实验材料、装置与分析测试方法 |
3.1 试剂、气源与仪器 |
3.1.1 原材料与试剂 |
3.1.2 主要实验仪器 |
3.2 实验系统 |
3.2.1 实验装置系统构成 |
3.2.2 介质阻挡放电反应器 |
3.3 催化剂分析和表征方法 |
3.3.1 X射线衍射 |
3.3.2 微观形貌分析 |
3.3.3 比表面积-孔结构测定 |
3.3.4 X射线光电子能谱 |
3.3.5 透射红外 |
3.3.6 离子色谱 |
3.3.7 程序升温脱附 |
3.3.8 等离子体程序还原 |
3.3.9 傅立叶原位红外光谱扫描 |
3.3.10 紫外可见漫反射光谱 |
3.3.11 X射线吸收精细结构 |
3.3.12 平均电子能量计算 |
3.4 测试方法和计算方法 |
3.4.1 测试方法 |
3.4.2 计算方法 |
3.4.3 乙酸乙酯、CO、CO_2标线测定 |
4 低温等离子体降解NO反应路径的红外光谱研究和机理探讨 |
4.1 可能的基本反应 |
4.2 等离子体处理NO的反应路径和机理探究 |
4.2.1 单一&多组分气氛放电 |
4.2.2 NO_2的产生路径 |
4.2.3 氧含量的影响 |
4.2.4 NO降解的反应路径 |
4.3 电极温度的影响 |
4.4 烟气组分的影响 |
4.4.1 H_2O的影响 |
4.4.2 SO_2的影响 |
4.4.3 CO的影响 |
4.4.4 CO_2的影响 |
4.4.5 HCl的影响 |
4.5 不同气氛下等离子体处理NO的反应路径及组分影响 |
4.6 本章小结 |
5 等离子体-催化深度氧化NO:“拟光催化”行为研究 |
5.1 催化剂制备 |
5.2 等离子体协同半导体催化剂处理NO |
5.2.1 等离子体协同P型半导体催化剂 |
5.2.2 等离子体协同N型半导体催化剂 |
5.2.3 比较和分析 |
5.2.4 能量密度(SIE)与催化剂禁带宽度(Eg)的联系 |
5.3 反应路径和机理的探究 |
5.3.1 NO深度氧化至N_2O_5和HNO_3 |
5.3.2“消失”的NO_2 |
5.4 可能的反应路径和机理 |
5.5 本章小结 |
6 等离子体协同单原子Ru改性的NH_2-Ui O-66/MnO_2 选择性氧化NO |
6.1 催化剂制备 |
6.2 催化剂的物化性质 |
6.2.1 催化剂的晶型结构和微观形貌 |
6.2.2 催化剂表面元素形态和配位结构分析 |
6.3 催化剂与等离子体之间的相互作用 |
6.3.1 催化剂物理性质对等离子体放电强度的影响 |
6.3.2 催化剂的能带结构与活化 |
6.4 等离子体-催化降解NO_x性能考察 |
6.4.1 NO_x氧化性能及产物分析 |
6.4.2 捕集剂实验 |
6.5 反应机理探究 |
6.5.1 催化剂对NO、NO_2的吸附活化性能考察 |
6.5.2 单原子Ru在反应过程中的作用 |
6.5.3 可能的反应路径和机理 |
6.6 本章小结 |
7 等离子体协同Bi_2MoO_6-MnO_2 降解乙酸乙酯的性能及机理研究 |
7.1 催化剂制备 |
7.2 催化剂的结构、组成和形貌 |
7.3 乙酸乙酯的降解性能、选择性和稳定性 |
7.4 反应机理探究 |
7.4.1 相对介电常数、孔径和放电强度考察 |
7.4.2 BET、表面酸性和EA吸附性考察 |
7.4.3 CO-PPR,单一&协同效应,XPS和氧化性考察 |
7.4.4 可能的反应路径和机理 |
7.5 其他VOCs的降解行为 |
7.6 本章小结 |
8 等离子体-Ce@ZnGa_2O_4/NU协同降解NO与乙酸乙酯的性能及机理研究 |
8.1 催化剂制备 |
8.2 NO与EA共存时的相互制约关系 |
8.2.1 等离子体单独/协同降解NO与EA的表观反应动力学分析 |
8.2.2 副产物分析 |
8.3 催化剂的理化性质 |
8.3.1 催化剂晶型结构和表面元素形态考察 |
8.3.2 催化剂的活化与活性物种的产生 |
8.4 等离子体-Ce@ZnGa_2O_4/NU协同降解NO与 EA |
8.4.1 协同降解性能考察 |
8.4.2 产物分析 |
8.4.3 稳定性考察 |
8.5 反应机理探究 |
8.5.1 催化剂对NO与EA的吸附性能 |
8.5.2 催化剂对NO_2的吸附活化性能 |
8.5.3 催化剂对EA的水解作用探究 |
8.5.4 活性物种的贡献与反应机理 |
8.6 本章小结 |
9 结论与展望 |
9.1 主要结论 |
9.2 对未来工作的建议 |
论文创新点 |
参考文献 |
作者简介 |
(7)微波无极光催化体系中分子氧活化机制及脱硫性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 含硫气体的来源、危害及处理技术 |
1.1.1 含硫气体的来源和危害 |
1.1.2 含硫气体的处理技术 |
1.2 传统紫外灯和微波无极灯在光催化脱硫的研究进展 |
1.2.1 传统紫外灯的应用 |
1.2.2 微波无极灯的应用 |
1.3 催化剂在光催化脱硫方面的研究进展 |
1.3.1 TiO_2脱硫的研究进展 |
1.3.2 分子筛改性催化剂脱硫的研究进展 |
1.4 活性氧物种的研究进展 |
1.4.1 基本特性 |
1.4.2 活性氧物种的产生 |
1.4.3 活性氧物种的检测方法 |
1.5 本论文研究目的和研究内容及思路 |
1.5.1 研究目的及意义 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 研究路线 |
第二章 微波无极光氧化体系中气相活性氯物种的表征 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验材料和仪器 |
2.2.2 实验装置 |
2.2.3 气相活性氧物种的分析方法 |
2.2.4 光氧化体系降解DMS过程的分析 |
2.3 实验结果与讨论 |
2.3.1 微波无极灯活化分子氧的表征 |
2.3.2 微波无极光氧化体系对降解DMS的影响 |
2.3.3 微波无极光氧化体系降解DMS机理 |
2.3.4 有机相中分子氧活化脱硫机理 |
2.4 本章小结 |
第三章 TiO_2/HZSM-_5微波无极光催化体系的衰征 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验材料与仪器 |
3.2.2 TiO_2/HZSM-5催化剂的制备 |
3.2.3 催化剂物理化学性质的表征 |
3.2.4 微波无极光催化体系中气相活性氧物种的测定 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 TiO_2/HZSM-5物理化学性质的表征 |
3.3.2 微波无极光催化体系活化分子氧的表征 |
3.4 本章小结 |
第四章 TiO_2/HZSM-5微波无极光催化体系降解甲硫醚 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验材料与装置 |
4.2.2 光催化体系吸附DMS过程的分析 |
4.2.3 光催化体系降解DMS过程的分析 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 光催化体系吸附DMS动力学 |
4.3.2 微波光催化体系对DMS的降解过程 |
4.3.3 微波无极光催化体系降解DMS机理 |
4.4 本章小结 |
第五章 Ce-Tio_2/HZSM-5微波无极光催化体系降解二甲基二硫醚 |
5.1 引言 |
5.2 实验材料与方法 |
5.2.1 实验材料与仪器 |
5.2.2 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5的制备 |
5.2.3 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5催化剂的表征 |
5.2.4 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5产生气相活性氧物种的测定 |
5.2.5 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5光催化体系吸附DMDS过程的分析 |
5.2.6 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5光催化体系降解DMDS过程的分析 |
5.2.7 Ce-TiO_2/HZSM-5光催化体系降解DMS过程的分析 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5物理化学性质的表征 |
5.3.2 不同光催化体系中气相活性氧物种的对比 |
5.3.3 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5吸附DMDS动力学 |
5.3.4 微波无极光催化体系对降解DMDS的影响 |
5.3.5 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5光催化降解DMDS机理 |
5.3.6 Ce-TiO_2/HZSM-5微波无极光催化体系脱除DMS过程 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论与建议 |
6.1 结论 |
6.2 创新性 |
6.3 建议 |
参考文献 |
附录 |
致谢 |
研究成果及发表的学术论文 |
作者及导师简介 |
附件 |
(8)等离子体对水和土壤中农药氟虫腈降解及实时表征技术的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景和意义 |
1.2 等离子体技术用于水环境中有机污染物去除的研究现状 |
1.2.1 等离子体系统中活性物质的形成 |
1.2.2 等离子体反应器的类型 |
1.2.3 等离子体和臭氧化作用的结合用于有机物的降解 |
1.2.4 等离子体与催化剂的组合用于有机物的降解 |
1.2.5 降解产物和降解路径 |
1.2.6 等离子体降解水中有害有机污染物 |
1.2.7 毒性研究 |
1.2.8 与其他AOPs的比较 |
1.3 等离子体技术用于土壤中有机污染物降解的研究现状 |
1.4 开源质谱技术在分析化学中的应用 |
1.4.1 开源质谱技术的主要种类 |
1.4.2 开源质谱技术的应用 |
1.4.3 基于质谱的实时表征技术 |
1.5 本文的研究意义和研究内容 |
1.5.1 研究意义 |
1.5.2 研究内容 |
第二章 微波诱导等离子体对水溶液中氟虫腈的降解及机理研究 |
2.1 引言 |
2.2 材料和方法 |
2.2.1 实验仪器 |
2.2.2 实验试剂 |
2.2.3 溶液准备 |
2.2.4 实验装置 |
2.2.5 实验过程 |
2.2.5.1 MIP处理步骤 |
2.2.5.2 通过Q-FT-Orbitrap-LCMS检测氟虫腈和方法验证 |
2.2.5.3 降解机理分析与计算方法 |
2.2.5.4 能量产量的计算 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 分析方法验证 |
2.3.2 等离子体反应体系中的活性物质 |
2.3.3 微波诱导等离子体对氟虫腈的降解 |
2.3.3.1 输入功率对降解效率的影响 |
2.3.3.2 等离子射流出口与液体表面之间的距离对降解效率的影响 |
2.3.3.3 初始浓度对降解效率的影响 |
2.3.3.4 气体流速对降解效率的影响 |
2.3.4 降解中间体分析 |
2.3.5 MIP系统中氟虫腈的降解机理和路径 |
2.3.6 能效分析 |
2.4 结论 |
第三章 微波等离子体协同催化剂用于水溶液中氟虫腈降解的研究 |
3.1 引言 |
3.2 材料和方法 |
3.2.1 实验仪器 |
3.2.2 实验试剂 |
3.2.3 实验装置 |
3.2.4 实验过程 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 无催化剂时MIP对大体积水溶液中氟虫腈的降解 |
3.3.2 MIP与催化剂协同对大体积水溶液中氟虫腈的降解 |
3.4 结论 |
第四章 基于微波等离子体-质谱技术对水溶液中氟虫腈实时表征方法的研究 |
4.1 引言 |
4.2 材料与方法 |
4.2.1 实验仪器 |
4.2.2 实验试剂与材料 |
4.2.3 溶液准备 |
4.2.4 水溶液的前处理步骤 |
4.2.5 微波等离子体-质谱联用系统 |
4.2.6 标准溶液及实际样品的实时表征 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 负离子模式下的电离机理 |
4.3.2 实验参数的优化 |
4.3.2.1 氩气流速对背景信号的影响 |
4.3.2.2 输入功率对背景信号的影响 |
4.3.3 MIP-MS在标准溶液中对氟虫腈的分析性能 |
4.3.4 MIP-MS对实际水溶液样品的检测 |
4.4 结论 |
第五章 微波等离子体增强技术对土壤中氟虫腈的降解及其对土壤微生物多样性的影响 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 理论模型建立 |
5.2.2 实验仪器 |
5.2.3 实验试剂 |
5.2.4 MIP串联DBD等离子体装置 |
5.2.5 土壤中氟虫腈的降解及残留分析 |
5.2.6 土壤样品中微生物多样性测序 |
5.2.6.1 土壤样品预处理 |
5.2.6.2 DNA的提取 |
5.2.6.3 PCR扩增 |
5.2.6.4 定量混合 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 MIP串联DBD等离子体反应器中各项参数的数值模拟 |
5.3.2 MIP串联DBD等离子体反应器对土壤中氟虫腈的降解 |
5.3.3 土壤样品测序的有效性及α多样性分析 |
5.3.4 等离子体处理对土壤中细菌种群的影响 |
5.4 结论 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
6.3 创新点 |
附件 |
参考文献 |
作者简历 |
攻读博士学位期间发表论文情况 |
致谢 |
(9)高含油污泥的定向催化热解研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 前言 |
1.2 含油污泥概述 |
1.2.1 含油污泥种类和产量 |
1.2.2 含油污泥的理化特性 |
1.2.3 含油污泥的危害 |
1.3 含油污泥资源化处理技术 |
1.3.1 机械分离法 |
1.3.2 溶剂萃取法 |
1.3.3 表面活性剂提高油回收率法 |
1.3.4 冻融法 |
1.3.5 超声辐射法 |
1.3.6 微波辐射法 |
1.3.7 热解法 |
1.3.8 含油污泥资源化处理技术比较 |
1.4 含油污泥催化热解技术 |
1.4.1 金属氧化物类催化剂 |
1.4.2 沸石分子筛固体酸催化剂 |
1.4.3 焦炭催化剂 |
1.4.4 现有研究存在的不足 |
1.5 本文研究内容及方法 |
第二章 油泥基本热解特性研究及添加剂的影响 |
2.1 简介 |
2.2 含油污泥样品及理化特性分析 |
2.2.1 表观特性分析 |
2.2.2 水、油、渣三组分含量分析方法 |
2.2.3 油相SARA四组分含量分析方法 |
2.3 热解实验装置和测试方法 |
2.3.1 热解实验设置 |
2.3.2 测量分析方法 |
2.4 结果与讨论 |
2.4.1 油泥热解动力学特性研究及添加剂的影响 |
2.4.2 油泥热解产物分布以及添加剂的影响 |
2.4.3 热解油的平均分子量、黏度和热值以及添加剂的影响 |
2.4.4 热解油SARA四组分分布以及添加的影响 |
2.4.5 热解油饱和烃成分GC-MS分析以及KOH的影响 |
2.5 本章小结 |
第三章 金属氧化物催化剂催化热解高含油污泥制备富含链烃的轻质油 |
3.1 简介 |
3.2 实验材料及方法 |
3.2.1 实验材料 |
3.2.2 实验设置与分析方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 温度对含油污泥热解产物的影响 |
3.3.2 白云石对含油污泥热解油产物的影响 |
3.3.3 白云石的失活与再生 |
3.3.4 白云石对硫释放的影响 |
3.4 本章小结 |
第四章 固体酸催化剂催化热解高含油污泥制备富含芳烃的油产物 |
4.1 简介 |
4.2 实验材料及方法 |
4.2.1 实验材料 |
4.2.2 HZSM-5 分子筛的改性与表征 |
4.2.3 实验设置与分析方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂的特性 |
4.3.2 不同停留时间对油产物中芳香烃产率的影响 |
4.3.3 锌负载的HZSM-5 分子筛对芳香烃产率的影响 |
4.3.4 分子筛上的积碳表征 |
4.4 本章小结 |
第五章 油泥铁基焦炭催化热解油泥制备富氢气体 |
5.1 简介 |
5.2 实验材料及方法 |
5.2.1 实验材料 |
5.2.2 油泥铁基焦炭制备与表征方法 |
5.2.3 实验设置与分析方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 含油污泥样品和铁基焦炭催化剂的表征 |
5.3.2 含油污泥在Char600和Char900 上催化效果对比 |
5.3.3 不同温度下含油污泥在Char900 上催化热解油转化率和气体产物 |
5.3.4 使用过的催化剂的表征 |
5.3.5 含油污泥在铁基焦炭催化剂上可能的催化反应机理 |
5.4 本章小结 |
第六章 油泥热解过程中硫的迁移、转化与控制 |
6.1 简介 |
6.2 实验材料及方法 |
6.2.1 实验材料 |
6.2.2 实验设置与分析方法 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 含油污泥中硫的分布及存在形式 |
6.3.2 温度对含油污泥热解过程中硫迁移转化的影响 |
6.3.3 钾化合物对含油污泥热解过程中硫迁移转化的影响 |
6.3.4 含油污泥热解过程中硫的分布与质量平衡 |
6.4 本章小结 |
第七章 油泥与稻壳生物质混合热解应用基础研究 |
7.1 简介 |
7.2 实验材料及方法 |
7.2.1 实验材料分析 |
7.2.2 共热解实验设置 |
7.3 结果与讨论 |
7.3.1 交互作用对热解产物分布的影响 |
7.3.2 交互作用对油产物成分的影响 |
7.3.3 交互作用对气体成分的影响 |
7.3.4 交互作用对硫污染物的影响 |
7.3.5 能源回收率分析 |
7.4 本章小结 |
第八章 全文总结与展望 |
8.1 全文小结 |
8.2 本文创新点 |
8.3 研究内容展望 |
参考文献 |
作者简历及攻读博士学位期间科研成果 |
(10)生物碳/钴基复合催化材料的制备及其AOP性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 高级氧化技术 |
1.2.1 高级氧化技术概述 |
1.2.2 基于硫酸根自由基(SO_4~(·-))的高级氧化技术 |
1.2.2.1 硫酸根自由基的特性 |
1.2.2.2 硫酸根自由基对有机污染物的将降解机理 |
1.2.2.3 硫酸根自由基的产生方法 |
1.2.3 过一硫酸盐(PMS)的活化方法 |
1.2.3.1 过渡金属均相活化过一硫酸盐 |
1.2.3.2 金属钴多相活化过一硫酸盐 |
1.3 生物碳及其在废水治理领域的应用 |
1.3.1 海藻酸钠 |
1.3.1.1 海藻酸钠概述 |
1.3.1.2 海藻酸钠的应用 |
1.3.2 杂原子掺杂生物碳材料多相催化剂 |
1.4 循环经济理念在废水治理领域的实践 |
1.5 选题依据和研究内容 |
1.5.1 选题依据 |
1.5.2 研究内容 |
第2章 负载Co_xO_y的氮掺杂碳质微球的内部工程用于普遍有机污染物的降解 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 海藻衍生的负载Co_xO_y的氮掺杂多功能碳质微球的制备 |
2.2.3 实验表征 |
2.2.4 实验测定 |
2.2.4.1 负载钴的量化 |
2.2.4.2 静态催化实验 |
2.2.4.3 动态催化实验 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 材料的形成机理 |
2.3.2 海藻衍生的负载Co_xO_y的氮掺杂碳质催化剂的表征 |
2.3.2.1 FT-IR |
2.3.2.2 EM |
2.3.2.3 BET |
2.3.2.4 Raman |
2.3.2.5 XRD |
2.3.2.6 XPS |
2.3.2.7 VSM |
2.3.3 材料静态催化性能评估 |
2.3.3.1 不同催化剂的催化性能 |
2.3.3.2 不同操作参数对催化剂的PMS催化性能的影响 |
2.3.3.3 不同有机污染物在催化剂/PMS体系中的降解效果 |
2.3.3.4 不同水体系下污染物的降解效果 |
2.3.3.5 污染物的矿化程度分析 |
2.3.4 材料动态催化性能评估 |
2.3.5 材料的催化稳定性评估 |
2.3.6 可能的降解和协同机制 |
2.4 小结 |
第3章 循环利用Co(II)吸附的复合材料用于有机污染物的高效降解 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 实验表征 |
3.2.3 实验测定 |
3.2.3.1 吸附实验 |
3.2.3.2 降解实验 |
3.2.3.3 再生实验 |
3.2.3.4 量化实验 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 钴/氮掺杂的碳质催化剂的制备过程及形成机理 |
3.3.2 内/外部共改性气凝胶珠吸附剂的表征 |
3.3.2.1 SEM |
3.3.2.2 BET |
3.3.2.3 FT-IR |
3.3.2.4 XPS |
3.3.3 钴/氮掺杂的碳质催化剂的表征 |
3.3.3.1 EM |
3.3.3.2 BET |
3.3.3.3 Raman |
3.3.3.4 XRD |
3.3.3.5 XPS |
3.3.4 吸附剂的吸附性能评估 |
3.3.4.1 吸附等温线 |
3.3.4.2 吸附动力学 |
3.3.5 吸附型催化剂的静态催化性能评估 |
3.3.5.1 不同催化剂的催化性能 |
3.3.5.2 不同操作参数对催化剂的PMS催化性能的影响 |
3.3.6 可重用性和可回收性 |
3.3.7 实际应用的研究 |
3.3.7.1 可持续性评估 |
3.3.7.2 实际水质评估 |
3.3.8 可能的机制探索 |
3.3.8.1 吸附剂的吸附机理 |
3.3.8.2 吸附催化剂活化PMS的降解机制 |
3.3.9 循环经济的可行性 |
3.4 小结 |
第4章 结论与展望 |
4.1 结论 |
4.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
附录 攻读硕士学位期间业绩成果 |
发表论文 |
获得奖励 |
四、催化剂对等离子体降解水相中有机污染物的影响初探(论文参考文献)
- [1]DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的实验研究[D]. 郑洋. 西安建筑科技大学, 2021(01)
- [2]介质阻挡放电修复六氯苯污染土壤的实验研究[D]. 屠璇. 浙江大学, 2021(01)
- [3]Ultrathin g-C3N4/AgI异质结的原位构建及其光催化性能研究[D]. 黄浩. 大连理工大学, 2021(01)
- [4]铋基钙钛矿类材料的设计、结构调控及其光催化降解四环素性能的研究[D]. 李丹清. 陕西科技大学, 2021
- [5]两亲型杯芳烃诱导的ZnO-贵金属微纳材料合成及光催化性能研究[D]. 姚玉峰. 扬州大学, 2020(01)
- [6]低温等离子体协同N型半导体催化降解NOx与乙酸乙酯的性能提升机制[D]. 陈思. 浙江大学, 2020
- [7]微波无极光催化体系中分子氧活化机制及脱硫性能研究[D]. 朱圳. 北京化工大学, 2020(01)
- [8]等离子体对水和土壤中农药氟虫腈降解及实时表征技术的研究[D]. 钱程. 西北大学, 2020(01)
- [9]高含油污泥的定向催化热解研究[D]. 林炳丞. 浙江大学, 2020(07)
- [10]生物碳/钴基复合催化材料的制备及其AOP性能研究[D]. 薄树峰. 大连工业大学, 2020(08)